La especie característica de la RNC es el ciervo (Cervus elaphus), que goza en estas sierras de una de las poblaciones más importantes y bien estructuradas de los Pirineos. Destaca también la presencia del rebeco (Rupicapra pyrenaica) y, más localizadamente, del corzo (Capreolus capreolus). El jabalí (Sus scrofa) también está presente y se puede observar regularmente en los carrascales y los robledales, donde busca intensamente bellotas y otros frutos de bosque.

Dentro de la fauna eminentemente forestal destaca la presencia del urogallo (Tetrao urogallus), el pito negro (Dryocopus martius), el búho pirenaico (Aegolius funereus) y la becada (Scolopax rusticola).

En los espacios abiertos podemos observar la perdiz (Alectoris rufa), el conejo (Oryctolagus cuniculus) y la liebre europea (Lepus europaeus); y en los riscos y despeñaderos encontraremos la presencia de rapaces rupícolas, como el quebrantahuesos (Gypaetus barbatus) (zona de Cataluña con mayor presencia de esta especie), el buitre común (Gyps fulvus) (dentro de la Reserva tiene la colonia de cría más importante de Cataluña), el alimoche (Neophron percnopterus), el águila real (Aquila chrysaetos), el halcón peregrino (Falco peregrinus) o búho real (Bubo bubo).

Entre los carnívoros destaca la presencia del zorro (Vulpes vulpes), el tejón (Meles meles) y la garduña (Martes foina), así como otros más localizados como el gato montés (Felis silvestris), la marta (Martes martes) o la comadreja (Mustela nivalis).

Por último, cabe reseñar la presencia dentro de los arroyos y los cursos de agua de especies singulares, como el tritón de los Pirineos (Euproctus asper) (endemismo ibérico) o el cangrejo de río autóctono (Austropotamobius pallipes) (cada vez más escaso y localizado).